通過化學手段將廢棄的PET塑料轉化為其單體或高附加值的化學品是解決當前日益嚴重的塑料污染、緩解化石資源枯竭的有效途徑之一?？稍偕娔茯寗拥碾娀瘜W氧化提供了一種可持續(xù)的策略，可以直接在堿性溶液中將乙二醇氧化成高附加值的化學品，與此同時在陰極產(chǎn)生氫氣。迄今為止pvc塑料粒料，鉑和鈀等貴金屬材料被認為是最佳的乙二醇氧化電催化劑，然而這類催化劑極易吸附羰基中間體而中毒失活。此外，由于乙二醇氧化涉及復雜且不可控的氧化過程，包括C1和C2途徑，產(chǎn)物選擇性差。目前報道的研究主要集中在將乙二醇完全氧化為C1產(chǎn)物（甲酸或CO2），與完全氧化相比，將乙二醇選擇性的氧化為特定的高價值C2產(chǎn)物更有意義，且更具挑戰(zhàn)。近日，中國科學院理化技術研究所陳勇研究員團隊與香港大學Edmund C. M. Tse教授合作，設計并合成了一種Pd-Ni(OH)2復合電催化劑，通過Pd和Ni雙位點的協(xié)同作用可以將乙二醇高選擇性的氧化為乙醇酸，同時陰極產(chǎn)生氫氣。乙二醇轉化率為93.2%時，乙醇酸的選擇性高達91.6%。甚至在工業(yè)級電流密度(600 mA·cm-1)下，催化劑仍然具有高法拉第效率和選擇性（> 85%）。此外，該催化劑在流動電解池中連續(xù)工作200小時以后，性能仍然保持穩(wěn)定，優(yōu)于目前所有報道的鈀基乙二醇氧化催化劑。結合實驗和理論計算結果表明：1) Ni(OH)2的引入可以在較低的電位下生成OH*活性物種，該物種不僅促進了乙二醇到乙醇酸的氧化，而且有利于去除毒化的羰基活性物種，從而實現(xiàn)催化劑的高活性和高穩(wěn)定性；2）具有低d帶中心的Pd位點和親氧性的Ni位點可以協(xié)同促進生成的乙醇酸從活性Pd位點快速脫附和轉移到非活性Ni位點，避免過度氧化，從而實現(xiàn)催化劑的高選擇性。該項研究不僅提供了一種電化學氧化乙二醇制備乙醇酸的高效催化劑，同時為廢PET塑料的上循環(huán)和節(jié)能析氫創(chuàng)造了新的機會。論文信息Concerted and Selective Electrooxidation of PET-derived Alcohol to Glycolic Acid at an Industry-level Current Density over a Pd-Ni(OH)2 Catalyst文章的第一作者為中科院理化所特別研究助理劉福來博士、香港大學博士生高旭濤。研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、中科院-香港大學新材料聯(lián)合實驗室基金以及中國博士后科學基金等資助項目的資助。Angewandte Chemie International EditionDOI:10.1002/anie.202300094